肖方兴JPCL：金属纳米团簇本征不稳定性调控实现光催化产氢

近期，美国化学会期刊 J. Phys. Chem. Lett. 在线发表了 福州大学肖方兴 教授在 金属纳米团簇本征不稳定性可控调制用于光催化产氢 上的研究成果。

1. 背景介绍

肖方兴教授课题组已经证实，金属纳米团簇的不稳定性主要源于其在光照下原位自转变为金属纳米晶，导致其光响应能力大幅下降。但，值得注意的是，金属纳米晶可作为界面肖特基型电荷传输媒介来调控载流子传输，促进电荷分离，这在一定程度上可弥补金属纳米团簇不稳定性造成的光敏化缺失。考虑到金属纳米晶可高效迁移电子，我们推测将金属纳米晶与助催化剂有效结合将发挥它们的协同增效，进一步加速界面电荷分离速率，促进光催化氧化还原反应效率。

基此，肖方兴教授课题组 利用金属纳米团簇本征不稳定性，在金属纳米团簇（Aux）和过渡金属硫族化合物（TMCs）界面上均匀插层超薄聚（二烯丙基二甲基氯化铵）（PDDA）聚合物层，构筑空间级联结构电荷转输通道。 因此，TMCs基底激发出的光生电子可通过超薄PDDA中间过渡层高效地迁移至肖特基型金纳米粒子，加速了光生载流子的界面分离/迁移， 显著提高了可见光催化产氢性能 。相关研究结果发表在美国化学会期刊 JPCL 上。

2. 结果与讨论

A. 结构与形貌表征

Figure 1. (a) Schematic demonstration for construction of CdS@CdTe@PDDA@Aux heterostructures, (b) XRD patterns, (c) DRS results &(d) FTIR spectra of (I) CdS NWs, (II) CC, (III) CC10P and (IV) CC10P0.08A, and (e) high-resolution Au 4f spectrum of (IV) CC10P0.08A.

通过静电自组装策略，精心设计了多层核壳结构，构建了单向级联电荷传输通道。如Figure 1a所示，首先通过阴离子交换反应，实现硫化镉纳米线（CdS NWs）向超薄碲化镉（CdTe）的部分自转变，生成CdS@CdTe核壳结构纳米线（CdS@CdTe NWs）。紧接着，超薄PDDA聚合物层封装CdS@CdTe核壳异质结构，使其表面带上正电荷。随后，在静电作用力驱动下，表面带负电荷谷胱甘肽包裹的金纳米团簇（Aux@GSH NCs）在CdS@CdTe 纳米线表面自组装沉积，生成CdS@CdTe@PDDA@Aux异质复合纳米线。如Figure 1c所示，超薄CdTe和PDDA包裹对CdS基底的光吸收性能没有影响，当Aux@GSH NCs负载在CdS@CdTe@PDDA上时，CdS@CdTe@PDDA@Aux复合材料的光吸收有所增加，这主要源于Aux@GSH NCs的光敏化效应。

Figure 2. FESEM images of (a) CdS NWs, (b) CC and (c) CC10P0.08A with schematic models in the insets. Low-magnified TEM and HRTEM images of (d &g) CdS NWs, (e &h) CC and (f &i) CC10P0.08A, respectively. (j) FESEM image of CC10P0.08A with (k-o) elemental mapping results.

SEM图像表明超薄PDDA聚合物层包裹和Aux@GSH NCs负载对CdS@CdTe 纳米线基底形貌影响不大，这源于PDDA聚合物层超薄的厚度和金纳米团簇超小的尺寸（ Figure 2a-c ）。TEM图像表明超薄PDDA聚合物层均匀包裹在基底上，并且超小尺寸Aux@GSH NCs均匀地分布在CdS@CdTe 纳米线表面（ Figure 2d-i ）。TEM元素分布结果进一步证实了PDDA和Aux@GSH NCs在基底上的均匀负载（ Figure 2j-o ）。

B. 光催化分解水产氢性能研究

Figure 3. (a) Photocatalytic H2 evolution performances of CCxP (x=1, 5, 10, 20) nanocomposites with different amount of PDDA, (b) photoactivities of CdS NWs, CC, CC10P, CC10P0.08A, CC10P0.8A, C0.08A and CC0.08A, (c) photocatalytic H2evolution performances of CC10P0.08A utilizing different sacrificial reagents under visible light irradiation (λ>420 nm), (d) photocatalytic H2 evolution performances of CC10P0.08A under varied light intensity, (e) S. T. H of CC10P0.08A under different monochromatic light irradiation, (f) cyclic photocatalytic H2 evolution performances of CC10P0.08A under continuous visible light irradiation (λ>420 nm) for 10 h.

随后，对静电自组装构筑的多层核壳结构纳米线的光催化产氢性能进行了研究，以揭示超薄PDDA聚合物层和Aux@GSH NCs在界面电荷传输上的协同作用。如 Figure 3a-b 所示，通过系统摸索PDDA和金纳米团簇浓度的影响，确定了PDDA和Aux@GSH NCs的最佳浓度分别为10 mg/mL和0.08 mg/mL，即CC10P0.08A。CC10P0.08A表现出最佳的光催化活性，光催化产氢速率达到4.42 mmol g-1 h-1。这一结果表明，PDDA和Aux@GSH NCs在CC上的负载有利于提升CC10P0.08A的光催化活性。显然，C0.08A vs . CdS、CC0.08A vs . C0.08A和CC10P0.08A vs . CC0.08A光催化活性的提升，验证了Aux@GSH NCs负载、超薄CdTe层和PDDA包裹对CC10P0.08A光催化性能的提升是必不可少的。此外，不同空穴捕获剂对复合材料光催化活性的影响（ Figure 3c ）也得到了揭示，实验结果表明，乳酸对于本体系来说是最佳的空穴捕获剂。 Figure 3d 表明，CC10P0.08A光催化活性随着光强的增加而增加，表明本体系的产氢性能变化是由光驱动的。如 Figure 3f 所示，在不额外添加空穴捕获剂和水的情况下，CC10P0.08A经过五次循环反应显示出良好的光稳定性，而纯CdS基底在相同条件下，光稳定性则相当差，这证实了CdTe&PDDA封装和Aux@GSH NCs负载在促进CdS光稳定性的协同作用。值得注意的是，在光催化反应中，Aux@GSH NCs向Au纳米晶发生了原位自转变，这可由CC10P0.08A在光催化反应前后的SEM和HRTEM数据对比可知（ Figure 4 ）。如 Figure 4b 所示，循环反应后，CC10P0.08A样品表面均匀负载着清晰可见的Au 纳米粒子，与原始CC10P0.08A形貌显著不同（ Figure 4a ）。此外，在循环反应后的CC10P0.08A HRTEM图像中（ Figure 4c-d ）观察到了纳米金（111）晶面的晶格条纹（0.235 nm），且Au 纳米粒子的尺寸大约在3 nm左右，大于Aux@GSH NCs（1.61 nm）。因此，以上结果证实了Aux@GSH NCs在光催化反应中原位自转化为金纳米粒子，构筑了连续电子传输通道，从而显著提升了光催化产氢性能和增强了光稳定性。

Figure 4. FESEM images of (a) pristine CC10P0.08A and (b) CC10P0.08A after cyclic reactions (10 h)(c) &(d) HRTEM images of CC10P0.08A after cyclic reactions (10 h).

Figure 5. (a) Photocurrents, (b) EIS results under visible light irradiation (λ>420 nm), (c) M-S, (d) OCVD &(e) electron lifetime, and (f) PL results (λex=350 nm) of (I) CdS NWs, (II) CC, (III) CC10P and (IV) CC10P0.08A.

利用光电化学（PEC）分析手段 探索 了不同样品的界面电荷分离效率。如 Figure 5a 所示，CC10P0.08A与CdS NWs、CC和CC10P相比，光电流明显增强，表明CC10P0.08A具有最佳的载流子分离效率。此外，在可见光下， CC10P0.08A相对于CdS NWs、CC和CC10P半圆曲率半径最小，表明其具有最低的界面电荷迁移电阻（ Figure 5b ）。如 Figure 5d-e 所示，CC10P0.08A与CdS NWs、CC和CC10P相比，表现出最大的光电压和最长的电子寿命。因此，PEC结果证实CC10P0.08A光催化活性的提升，主要归于高效级联电荷传输通道的构筑，从而显著增强电荷分离效率。此外，与CdS NWs、CC和CC10P相比，CC10P0.08A的荧光强度最低（ Figure 5f ），进一步证明CdTe、PDDA和Aux@GSH NCs的协同作用使CC10P0.08A光生载流子分离效率最高，这与PEC结果一致。

C. 光催化机理研究

Scheme 1. Schematic illustration of the photocatalytic hydrogen generation mechanism of CdS@CdTe@PDDA@Aux nanocomposites.

为了揭示CdS@CdTe@PDDA@Aux的光催化产氢机理（ Scheme 1 ），该课题组精确测定了CdS和Aux@GSH NCs的能级位置。根据CdS的莫特肖特基曲线（M-S）和紫外-可见漫反射光谱（DRS）结果，CdTe的XPS价带谱及Aux@GSH NCs的紫外-可见吸收光谱和循环伏安法（CV）结果可知，CdS导带（CB）位置比Aux@GSH NCs的LUMO位置更负。这表明，CdS激发的光生电子可自发地迁移至Aux@GSH NCs的LUMO。因此，根据以上实验结果，他们提出了一种可行的光催化机理（ Scheme 1 ）。具体地说，当CC10P0.08A异质结构纳米线被可见光照射时，CdS基底被光激发产生电子-空穴对载流子。光生电子从CdS的VB激发到CB，而空穴留在VB中。随后，CdS CB中的电子由于合适的能级位置而迅速迁移至CdTe层的CB。紧接着，超薄PDDA聚合物层作为高效电子传输媒介，加速CdTe层CB中的电子迅速传输至由Aux@GSH NCs原位自转变而成的Au 纳米粒子上，有效地加速了CdS向Au 纳米粒子单向电子迁移速率。同时，CdSVB中的空穴迁移至CdTe VB，被空穴捕获剂猝灭。因此，组分间强界面相互作用、有利的能级构型以及PDDA和Au 纳米粒子高效的电子迁移能力，协同促使了CC10P0.08A异质结构中单向级联电子传输通道的构筑。最终，电子与吸附在催化剂表面的质子反应实现光催化产氢。

3. 结论

综上所述，采用超薄PDDA聚合物层封装和Aux@GSH NCs原位自转变为Au 纳米粒子，加速了界面光生电荷分离/转移，协同提高了CdS@CdTe@PDDA@Aux的可见光催化产氢活性。本工作提出的界面调控策略，将为半导体上构筑定向电荷传输通道，实现光生载流子的高效分离提供宝贵思路。

Maneuvering Intrinsic Instability of Metal Nanoclusters for Boosted Solar-Powered Hydrogen Production

Xiao-Yan Fu, Zhi-Quan Wei, Shuai Xu, Xin Lin, Shuo Hou, Fang-Xing Xiao*

J. Phys. Chem. Lett. , 2020 , 11 , 9138–9143, DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c02460

导师介绍

肖方兴

https://www.x-mol.com/university/faculty/275736

我是来自北京某211高校电子商务的学生。

评价某个学校某个专业的好坏，需要判断其师资力量，学科评级，还有学生的就业率，发展方向等等。首先我们现在看电子商务专业学习的内容。

由于电子商务是近几年来的一个新兴学科，没有很多高校能把它做的相当成熟，这个专业主要学习的是1.编程2.物流管理3.多媒体软件4.商务英语5.企业管理6.信息管理等，所以我们可以判断，有这些内容的资源比较好的学校，电子商务可以算是比较好的。

我在北京，对于其他地区不甚了解，这里可以先说一下北京地区。

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同理，北京交通大学在北京是一个非常不错的211，口碑很好，虽然比不上上交、西交，但是从这个学校毕业的学生对其评价非常不错。北交大电子商务学习综合性比较强，接触的互联网内容也比较多，就业率居高不下，发展前景很不错。

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    对外经贸是商贸类学校的翘楚，比起北交大和北邮，对外经贸的电子商务更侧向于商务层面，而不是互联网或计算机技术，当然一些必要的专业基本功你也可以学的很扎实。

当然，择校是一方面，最重要的还是修行在个人。择校应该综合地理位置、师资力量、学科排名来综合考量，能学成什么级别的大佬还是要看自己的努力程度，加油！希望我的回答对你有帮助。

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系统需要 ：

Microsoft Windows 98，Me，NT○R 4.0（SP6），2000或XP

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系统为Windows 98和Me至少需要128MB记忆体；系统为NT 4.0，2000和XP至少需要256M记忆体

Inter Explorer 6 基本词义 Amos解释 常作男生英文名字。犹太人/希伯来人/以色列人：任重道远的人。 乐队信息 中国80后摇滚乐队。其音乐风格很难定义，虽然乐队成员给自己打上了Britpop的标签，但是乐队的歌曲涉足了Alternative Rock，Baroque ，Classical，Jazz等多种音乐风格。乐队曾用Heavensquare为乐队名，在2009年非常之音冬天幻想曲演出之后，正式改名为AMOS——在希伯来语里面意为任重而道远的人，以此来表达乐队对音乐的态度，并为之不断探索的精神。 成员介绍 冼嘉宁 声乐/吉他/钢琴/键盘 非典型广东人，国语标准，经常吐槽爱晒粤语的非广东人士，必杀是：“你讲的粤语我怎么一句都听不懂？”略带艺术家气质，但是自己极力否认。 平时做事过于沉稳，但在舞台上尤其人多的情况下会立刻变得狂野且具攻击性。 从国小习钢琴和吉他，立志成为著名音乐制作人，以优异地成绩考入中国传媒大学录音学院，师从爵士女伶张盈，大学期间潜心研究各流派的音乐，同时高效地产出大量优质音乐。大二的时候和同班同学，AMOS的Bass手杨毅组建了Heavensquare乐队，立刻活跃于各个Livehouse和大学的舞台。并在高校之间进行了一系列的巡演，在大学校园中积累了不少人气。 对游戏几乎绝缘，但是上手速度奇快。热爱电影，并对镜头和剧本颇有研究，计画著未来某天自己能够独立拍摄一部电影，比如僵尸题材的恐怖片。大学时候积极进行电影配乐，曾为影片〈危楼舞蹈会所〉配乐并制作原声碟，影片参与了韩国釜山大学生电影影展，获得多项大学生影展最佳配乐提名，2009年获得中国传媒大学第二届影展的最佳配乐的提名。同时参与由著名演员赵岭领导并由著名剧作家王海鸰老师剧作指导的音乐剧《梁祝》前期的音乐唱段创作，剧中的音乐唱段包括了中国风，交响，电子舞曲，Tango，Jazz，流行等。受到圈内资深人士的一致好评。 AMOS乐队灵魂人物，包揽乐队词曲创作。钢琴弹得比吉他好，偶尔打打鼓。 杨毅 贝斯/键盘 重庆出生，成长时期迁往福州，跟重庆人说重庆话，跟福州人说有严重港台口音的国语。比重庆人爱吃海货，比福州人会吃辣。 闷骚，做事极端，能好几天只吃同一道菜，很偏激地受不了文艺青年的状态，出远门必须随身携带游戏机和MP3，台上演出时候极少出错，但每次都被人指出现场演出像是在蹂躏琴，认为Bass手在乐队中只弹根音是很无聊而且及其没有前途的。 从国小习手风琴，小时候志向是成为一名职业经理人。意外地考进中国传媒大学录音学院，至今仍被周围人认定为几乎不可能发生事件。在大学最迷茫的时候被人鼓励去做乐队贝司手，从此便疯狂地爱上低音乐器，除了贝司以外，还能熟练演奏多种乐器，同时刻苦的专业学习让他能够熟练地编写各种风格的乐曲。大二时便为Yahoo中国房产频道家庭装修比赛活动主题歌创作和制作。沉迷动漫，偶尔收集动漫周边已经动漫OST。因此渐渐擅长动漫配乐，大学期间为卡通片《童谣》配乐，该片获得同年ANIWOW!第三届国际大学生动漫节最高奖金奖“白杨奖”，并在卡酷动漫频道多次播出。 AMOS乐队核心人物，掌控乐队大局，手风琴弹得比贝司好，不怎么打鼓。 黄凯昭 鼓手/打击乐器乐手 标准北京人，国语非常标准。首都师范大学音乐表演系毕业，爱好看美剧，恐怖电影，但是自己不敢一个人看。 新加入乐队不久，自幼学习古典打击乐，音乐功底扎实，学院派，爱好收集乐谱。大学时候接触摇滚乐，深受Travis Barker ,John Blackwell,Aaron Spears等鼓手影响。为人谦和稳重。打鼓状态稳定到了一定境界，但有时候会过于冷静，以至于第一次排练时候让另外两人产生“乐队需要暴走的时候他到底会不会暴走？”的困惑。但是随后的几次排练，困惑越来越少，反之带来的惊喜越来越多。小昭的加入，宣布AMOS频繁更换鼓手的动荡时代已经结束。他像一个稳定而又高效的发动机，让AMOS以从未有过的高速向前走着。AMOS乐队最后一块拼图，是乐队最坚实的基础，经常打鼓。 阿莫斯 AMOS是Advanced MOrtar System词组的英文缩写，意为"先进迫击炮系统"。它由瑞典阿尔维斯-赫格隆公司和芬兰的帕特里亚-万马斯公司联合研制。该炮一经推出便成了一颗耀眼的"明星"，其发展及出口前景十分看好。 "阿莫斯"最大特点是一个炮塔上安装了两门120毫米迫击炮，最大射程13公里，拥有计算机化的火控系统和半自动装填装置，能在15秒内发射6发弹，甚至有讯息说该炮可确保16发炮弹同时命中同一目标，]火力着实强悍。该系统的炮塔连同弹药在内的重量为4.4吨，可以非常方便地安装到不同的底盘和19吨以上的巡逻艇上，大大扩展了其使用范围。它由行驶到停止、开火的时间不超过30秒，10秒内即可完成射击并立即撤退，大大缩小了遭受敌方火力反击的可能，战场生存力相当高。 "阿莫斯"的另一个亮点是配装了"猫头鹰"(Strix)末制导迫击炮弹。"猫头鹰"新型迫击炮弹命中率高，破甲厚度达550毫米。"猫头鹰"由瑞典萨伯-博福斯动力公司研制。它外形与普通迫击炮弹相似，头部装有红外制导控制装置，中部装有电子装置，尾部装有固体燃料火箭发动机和折附在弹体上的固定翼。"猫头鹰"末制导迫击炮弹经"阿莫斯"发射后，炮弹尾部4片尾翼即打开，使弹丸稳定飞行。弹丸飞行由红外制导。红外制导装置具有识别目标能力。一旦从高处发现目标，红外制导装置就会输出捕获和攻击信号，弹体上的12个小火箭发动机便按处理器要求修正弹道，从而使炮弹像"猫头鹰"捕鼠那样快猛击中目标。由于弹体上还加装了续航发动机，"猫头鹰"便具有了攻击8公里远处装甲目标的能力。

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